物质学院刘朋昕课题组设计合成新型单原子分散铱催化剂

ON2021-11-27文章来源 物质科学与技术学院CATEGORY新闻

新时代赌场亚洲最佳在线娱乐品牌物质学院刘朋昕课题组和瑞士苏黎世联邦理工大学Christophe Copéret课题组合作,在单原子分散催化剂领域取得重要进展。该研究开发了一种制备结构精确单原子分散催化剂的方法,并在原子尺度上剖析了活性中心的表面配位结构,发现了特殊表面化学状态导致的奇特催化活性。该成果以“Atomically dispersed iridium on MgO(111) nanosheets catalyses benzene–ethylene coupling towards styrene”为题,发表于知名学术期刊Nature Catalysis


催化剂的原子结构模型


单原子分散催化剂(或单原子催化剂)由于其在金属利用率和活性中心结构等方面的特点,已成为催化材料研究领域的前沿方向。虽然普遍认为单原子催化剂是均相催化和多相催化的桥梁,但领域内目前对单原子催化剂构效关系的理解和理性设计远不及均相催化体系。其难点在于,单原子中心的实际催化性能在很大程度上决定于其配位环境,而均一的配位环境难以通过传统催化剂制备方法得到。

该研究使用二维纳米氧化镁单晶作为载体,保证载体表面结构的长程有序和规整性,利用表面金属有机化学方法,将单核铱配合物接枝在载体表面,经过后续处理得到两个催化剂:低负载量时铱为单原子分散,高负载量时铱为全暴露团簇(单原子、双原子、三原子等物种)。通过详细的结构表征,该研究证实载体和制备方法的设计是均一配位环境的保证。


图(左)低负载量和(右)高负载量催化剂的ADF-STEM图像


与铱基均相催化剂和其他单原子分散铱催化剂相比,新型催化剂在苯-乙烯偶联反应中表现出完全不同的催化活性,可以高选择性地得到苯乙烯产物。固态核磁、同位素标记等实验说明反应通过碳氢键活化,烯烃插入和β氢消除发生,这提示了氧化镁极性晶面的表面电场对催化性能的影响。此外,该研究还评估了新型催化剂的稳定性,提出工况下表面团簇动态解离的可能性。

本论文中,上科大物质学院助理教授刘朋昕为第一作者和共同通讯作者,瑞士苏黎世联邦理工大学Christophe Copéret教授为共同通讯作者。该项研究获得新时代赌场亚洲最佳在线娱乐品牌教学及科研启动经费的资助。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-021-00700-3